11月25日，華僑大學發(fā)光材料與信息顯示研究院、材料科學與工程學院魏展畫教授團隊與多倫多大學電子與計算機工程系Edward H. Sargent教授團隊，合作在國際頂級學術期刊Nature在線發(fā)表了研究論文Distribution control enables efficient reduced-dimensional perovskite LEDs。該工作通過缺陷鈍化和發(fā)光中心維度調(diào)控，實現(xiàn)了鈣鈦礦LED器件性能和壽命的大幅提升，未來有望應用于新型顯示和照明等領域。
Nature是國際上最具影響力的學術期刊之一，致力于報道和評論全球科學研究最重要的突破。值得一提的是，2018年華僑大學首次以通訊單位發(fā)表Nature正刊。3年后，華僑大學再次以通訊單位發(fā)表Nature正刊論文，標志著學校的科研水平得到了顯著提升，步入了良性發(fā)展的快車道。
金屬鹵化物鈣鈦礦具有優(yōu)異的光電特性，如摩爾消光系數(shù)高、載流子遷移距離長、能帶隙可調(diào)、缺陷容忍度高等，在太陽能電池和發(fā)光二極管等領域有著廣闊的應用前景。基于微觀晶體結(jié)構的不同，金屬鹵化物鈣鈦礦可分為零維、低維和三維等。其中，低維鈣鈦礦材料具有量子限域效應，激子結(jié)合能較大，不易產(chǎn)生非輻射復合，發(fā)光效率較高。
但是，要想開發(fā)應用于發(fā)光器件的高效、穩(wěn)定的低維金屬鹵化物鈣鈦礦材料，仍面臨兩大挑戰(zhàn)：一是缺陷態(tài)的存在，會致使形成非輻射復合中心，導致離子遷移，不利于器件的發(fā)光效率、穩(wěn)定性；二是多相混合量子阱的形成，會導致在光、電激發(fā)下，能量從寬帶隙量子阱向窄帶隙量子阱傳遞，產(chǎn)生耗散，不利于器件的發(fā)光效率、色純度。
圖1三種鈣鈦礦發(fā)光薄膜的成膜過程示意圖，其中PEA表示苯乙基銨鹽，TPPO表示三苯基氧化膦，TFPPO表示三（4-氟苯基）氧化膦。
為了提高低維鈣鈦礦LED器件的性能，多倫多大學的EdwardH. Sargent團隊和華僑大學的魏展畫團隊共同提出低維金屬鹵化物鈣鈦礦的表面鈍化—阱寬調(diào)控策略。如圖1所示，在反溶劑引發(fā)的結(jié)晶過程中，[PbBr6]4-、MA+和Cs+離子先形成鈣鈦礦前驅(qū)體薄片，然后PEA+有機陽離子與前驅(qū)體薄片作用生成低維鈣鈦礦發(fā)光薄膜。參照組中，PEA+有機陽離子的無序、快速擴散導致缺陷中心和雜亂維度的量子阱結(jié)構的產(chǎn)生。實驗組中，TPPO和TFPPO分子中的P=O鍵可以和鈣鈦礦前驅(qū)體薄片發(fā)生P=O:Pb2+相互作用，有效地調(diào)控結(jié)晶過程，減少了缺陷中心的產(chǎn)生。此外，TFPPO中豐富的F基團可以和PEA+有機陽離子相互作用，起到原料緩釋和延緩結(jié)晶生長的作用，最終形成維度均一的高質(zhì)量鈣鈦礦發(fā)光薄膜。
圖2(a)鈣鈦礦LED器件的結(jié)構示意圖、截面透射電鏡圖和能級結(jié)構示意圖；(b)三種鈣鈦礦LED器件對應的電流-電壓曲線、亮度-電壓曲線和外量子效率-亮度曲線；(c)三種鈣鈦礦LED器件的外量子效率統(tǒng)計分布圖；(d)三種鈣鈦礦的單電子和單空穴器件的電流-電壓曲線；(e)基于TFPPO處理的鈣鈦礦LED器件的工況壽命曲線。
如圖2所示，這種薄膜具有均勻、致密的表面形貌，發(fā)光波長517 nm，發(fā)光半峰寬僅20 nm，光致發(fā)光效率接近100%。所制備的綠光LED器件外量子效率高達25.6%，在7,200 cd m-2亮度下運行壽命達到2小時，遠超目前報道的同類器件。
魏展畫教授表示，過去幾年，鈣鈦礦LED的器件性能和工況壽命都得到了顯著提升，但仍然是任重道遠。未來需要更多的科學家一起努力提高器件的穩(wěn)態(tài)輸出性能、高效器件重復性和多色光譜輸出性能等。
在該論文中，多倫多大學博士后馬冬昕博士為第一作者，她曾在華僑大學開展了為期一年的訪問研究；華僑大學的林克斌博士為第二作者，也為該工作做出了重要貢獻。Edward H. Sargent教授和魏展畫教授為通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學基金、福建省自然科學基金和華僑大學科學研究基金的大力支持。（來源：華僑大學）
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